
鑭系元素?fù)诫s的上轉(zhuǎn)換納米粒子(UCNPs)作為成像探針由于其具有優(yōu)良的光穩(wěn)定性、抗光漂白鲸鹦、豐富的發(fā)射能級慧库、大的反斯托克斯位移且無背景熒光干擾等優(yōu)點,使其在生物傳感馋嗜,光動力治療和單分子成像等領(lǐng)域都有較大的潛在應(yīng)用價值齐板。值得注意的是,目前UCNPs已被用于活體神經(jīng)元的超長時間單粒子跟蹤葛菇,展現(xiàn)了UCNPs在神經(jīng)科學(xué)研究領(lǐng)域中的應(yīng)用潛力甘磨。
然而,具有較高單分散性和優(yōu)異光學(xué)性能的UCNPs通常都是在有機溶劑中合成眯停,導(dǎo)致其表面形成由油酸(OA)或油胺(OAm)組成的疏水層济舆,這種疏水層對UCNPs在生物系統(tǒng)內(nèi)的單分子成像應(yīng)用提出了挑戰(zhàn)。盡管目前已經(jīng)提出了各種方法來改善UCNPs在水溶液中整體的分散性莺债,但在單顆粒水平上進行表面修飾非常有限滋觉。因為對于單分子成像應(yīng)用來說,對UCNPs單分散性的要求往往更加嚴(yán)格九府。為了解決這個問題椎瘟,作者進行了一項全面的研究,探討了常見的表面修飾策略對單個UCNPs上轉(zhuǎn)換發(fā)光的影響侄旬。研究采用了不同的修飾方法設(shè)計親水性UCNPs肺蔚,包括用近紅外水溶性染料IR806配體交換(@IR806)、HCl(@HCl)或NOBF4去除疏水的油酸配體(@NOBF4)儡羔、致密二氧化硅(@SiO2)或介孔二氧化硅涂層(@mSiO2)包覆宣羊、DSPE-PEG (@DSPE-PEG)或F127(@F127)兩親聚合物自組裝等方法。單顆粒成像結(jié)果表明汰蜘,與@OA相比仇冯,NOBF4和DSPE-PEG修飾的UCNPs表現(xiàn)出明顯更高的單顆粒亮度,分別只有3%和8%的熒光淬滅率族操,其次分別是SiO2苛坚、F127比被、IR806、mSiO2和HCl(高達84%的熒光淬滅率)泼舱。其中HCl處理破壞了UCNPs的晶格等缀,使其發(fā)光極大減弱;而在mSiO2層的介孔結(jié)構(gòu)中娇昙,一些溶劑分子被吸收尺迂,導(dǎo)致UCNPs發(fā)光猝滅;與@OA相比冒掌,從UCNPs到IR806的能量轉(zhuǎn)移導(dǎo)致@IR806單顆粒亮度降低噪裕。在單顆粒成像中,作者還觀察到上轉(zhuǎn)換紅色發(fā)射比綠色發(fā)射更為顯著股毫,并且紅綠比隨輻照功率密度的增加而增加, 這是由于單顆粒測試是較高的激發(fā)功率膳音,對于涉及到多個光子的紅光發(fā)射更為有利。此外皇拣,作者證明了@DSPE-PEG在水環(huán)境中表現(xiàn)出最高的單顆粒亮度严蓖,保留了48%的原始發(fā)光,此可歸因于其較低的臨界膠束濃度和優(yōu)越的抗水保護能力氧急。總之颗胡,這項研究在單粒子水平上為表面化學(xué)對UCNPs的作用提供了有價值的見解。

參考文獻
Effect of Surface Modification on the Luminescence of Individual Upconversion Nanoparticles. Huan Ling, Daoming Guan, Rongrong Wen, Jialing Hu, Yanxin Zhang, Fei Zhao, Yunxiang Zhang, and Qian Liu*. Small, 2024, 2309035.
https://doi.org/10.1002/smll.202309035